'수명 6배' 세계 최고 리튬금속 전지 개발

카이스트 연구팀
초박형 공중합체 고분자 보호막 적용

국내 연구진이 차세대 배터리로 주목받고 있는 리튬 금속 전지의 수명을 6배 이상 늘리는 데 성공했다.

카이스트(KAIST)는 김일두 신소재공학과 교수와 임성갑 생명화학공학과 교수 공동 연구팀이 리튬이온전지의 전해액 속에서 팽윤(고분자 화합물이 용매를 흡수해 부피가 늘어남) 되는 초박형 공중합체 고분자 보호막을 적용해 리튬 금속 전지의 수명을 획기적으로 늘리는 데 성공했다고 28일 밝혔다.

iCVD 공정을 통해 합성된 전해질 팽윤성 고분자 박막. 그림제공=KAIST

리튬이차전지의 이상적인 음극 소재로 주목받는 리튬 금속은 현재 상용 배터리인 그래파이트(graphite, 372mAh/g)보다 10배 높은 용량을 가지고 있다. 충·방전 과정 중 리튬 덴드라이트(dendrite)라 불리는 바늘 구조의 침전물이 쉽게 형성되는 근본적인 문제로 인해 상용화되지 못하고 있다.

리튬 금속의 낮은 쿨룽 효율, 짧은 전지 수명, 폭발 위험 등을 막기 위해 인공으로 고체-전해질 계면(SEI) 층을 보호막처럼 만들어 리튬 이온의 원활한 전달과 덴드라이트의 성장을 억제하기 위한 다양한 연구들이 진행됐다. 그러나 기존의 인공 SEI 층들은 두께가 두꺼워 전지 내부의 높은 저항이 발생한다. 수백 사이클 이상의 구동 시 리튬 금속으로부터 떨어져 리튬 금속 음극의 장시간 안정성을 유지하기가 어렵다. SEI 층의 형성 과정에서 반응성이 매우 큰 리튬의 손상이 발생하는 경우가 많아 원하는 형태의 SEI 층을 형성하기가 힘들었다.

공중합체 고분자 보호막이 적용된 리튬 음극. 그림 출처=KASIT 제공

연구팀은 리튬 금속의 높은 반응성을 제어하고 덴트라이트 성장 및 전해액 고갈 문제를 해결하기 위해 '개시제를 이용한 화학 기상 증착법(iCVD)'을 이용했다. 리튬금속 표면에 손상없이 보호막으로 적용되도록 용매를 사용하지 않는 온화한 조건에서 공정을 진행하며 기능성 고분자 박막을 얇게 균일하게 적용할 수 있다.

연구팀은 iCVD 공정으로 제조된 고분자 박막을 활용해 리튬 전극의 계면을 안정화했다. 전해액과 만나 3배 팽윤되어 부드러운 SEI 구조체를 형성하는 고분자 보호막이 적용된 리튬 음극은 세계 최고 수준의 리튬 이온 운반율(0.95)과 이온 전도도(6.54 mS cm-1) 특성을 보였다. 특히 100 nm의 얇은 두께에서도 리튬 덴드라이트 성장을 효과적으로 막는 효과가 있었다. 피디멤스가 코팅된 리튬 음극과 상용화된 양극(LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2)을 배터리 셀(battery cell)로 제조해, 무려 600 사이클 이상 안정적으로 구동되는 세계 최고 수준의 성능을 구현했다.

전해질 팽윤율 측정과 Li-NMC 완전셀의 성능 평가. 그림출처=KAIST.

연구팀은 "전해액에서 팽윤되는 초박형 고분자 보호막을 iCVD 공정을 적용해 리튬 금속 대비 6배 이상 수명 특성이 개선된 리튬 금속 전지 개발에 성공했다"면서 "고용량 리튬 이차전지뿐만 아니라 리튬-황 전지, 리튬-공기 전지와 같은 차세대 이차전지에도 필수적으로 사용되는 리튬 음극의 상용화를 앞당기는데 기여할 수 있을 것으로 기대된다"고 말했다.

지난 8일 국제 학술지 '어드밴스드 에너지 머티리얼즈(Advanced Energy Materials)' 온라인에 출판됐다. 표지논문으로도 선정됐다. (논문명 : Reinforcing native solid-electrolyte interphase layers via electrolyte-swellable soft-scaffold for lithium metal anode).

김봉수 기자 bskim@asiae.co.kr